Włoski aktor teatralny, filmowy i telewizyjny. Urodził się w Mediolanie, zmarł w wieku 61 lat w Florina w Grecji. Szkołę aktorską ukończył w Rzymie w 1957. Przez kilka lat grał w teatrze i występował w telewizji. W filmie debiutował w 1960, przełomowe w jego karierze okazały się role w dwóch westernach - także wówczas szerzej nieznanego - Sergio Leone: Za garść dolarów (1964) i Za kilka dolarów więcej (1965). Filmy odniosły światowy sukces i przyniosły uznanie ich twórcom - Leone, Volontè oraz Clintowi Eastwoodowi. Volontè sławę przyniosły role czarnych charakterów (jak w W kręgu zła Melville'a), jednak równie dobrze sprawdzał się w innych kreacjach. Był laureatem wielu nagród filmowych i uważano go za jednego z najwybitniejszych aktorów europejskich. Zmarł podczas kręcenia Spojrzenia Odyseusza.